Herstellung einer Celluloseacetatmembran durch Recycling von Zigarettenstummeln und Untersuchung ihrer Effizienz bei der Entfernung von Schwermetallen aus wässrigen Lösungen

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 20336 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Diese Studie untersuchte das Recycling von frisch geräucherten Zigarettenstummeln (FCBs) und ungerauchten Zigarettenfiltern (UCFs) in eine Celluloseacetat-Membran (CA). Die beiden Proben wurden mithilfe einer Kombination aus sieben Zigarettenmarken hergestellt und die Phaseninversionsmethode wurde verwendet, um jede Probe unter Verwendung von N-Methyl-2-pyrrolidon in eine Membran zurückzuführen. Die Effizienz der vorbereiteten Membranen zur Entfernung von Chrom, Cadmium und Blei aus einer wässrigen Lösung in einem Vorwärtsosmosereaktor wurde untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass beide Membranen eine glatte Oberfläche und Makrohohlräume aufwiesen. Der Fluss der vorbereiteten Membranen aus dem UCFs- und FCBs-Recycling betrug 14,8 bzw. 13,2 LMH. Die Porosität und das Umkehrsalz der UCFs-Membran betrugen 61 % und 3,5 gMH, während die der FCBs-Membran 58 % und 3,9 gMH betrugen. Die beobachtete Metallentfernungseffizienz beider Membranen lag im Bereich von 85 bis 90 %. Eine Erhöhung der Metallkonzentration um das Fünffache führte jedoch zu einem leichten Rückgang der Entfernungseffizienz (weniger als 5 %).

Als in den 1950er Jahren die ersten Filterzigaretten eingeführt wurden, um die von Rauchern eingeatmeten Schadstoffe zu reduzieren1, schien es, dass diese Art von Zigarette die gesundheitlichen Folgen des Rauchens kontrollieren könnte. Filterzigaretten konnten das Risiko des Rauchens aufgrund der Fähigkeit ihres Filters verringern, schädliche Verunreinigungen aus dem Zigarettenrauch einzufangen2, und heute sind sie weltweit die häufigste Form des Tabakkonsums3. Filterzigaretten stellen jedoch ein ernstes Umweltrisiko dar. Zigarettenkippen (CBs), die nach dem Rauchen oft als Abfall weggeworfen werden, gelten mittlerweile als großer Umweltverschmutzer, der viele öffentliche Orte weltweit verunreinigt4. Jährlich werden mehr als 4,5 Billionen CBs weggeworfen5, was sie zu einem der häufigsten gefährlichen Abfälle weltweit macht. Darüber hinaus wird erwartet, dass die Zahl der weggeworfenen CBs weltweit auf fast 2 Millionen Tonnen pro Jahr ansteigt6.

Neben der großen Anzahl an CBs ist ihre Verbreitung in der Umwelt ein weiterer gefährlicher Aspekt dieses gefährlichen Abfalls; Da außerdem viele Raucher CBs achtlos wegwerfen, gilt dieser Abfall als einer der häufigsten Abfallartikel in der Umwelt7,8,9,10. Infolgedessen steht die Bewirtschaftung dieser Abfälle vor großen praktischen Herausforderungen, einschließlich der hohen Kosten für die Sammlung weggeworfener CBs11. Darüber hinaus gibt es keine effiziente Lösung für die Sammlung von CBs aus städtischen Umgebungen und öffentlichen Orten wie Stränden12. Darüber hinaus gelten CBs als gefährlicher Abfall, da sie Tausende chemischer Bestandteile wie Schwermetalle und Giftstoffe enthalten. Da diese schädlichen Inhaltsstoffe häufig in die Umwelt gelangen, stellen CBs eine potenzielle Gefahr für die Umwelt, die menschliche Gesundheit und lokale Organismen dar13. Das Auslaugen von Chemikalien aus weggeworfenen CBs ist ein ernstes Problem, da es zu Boden- und Wasserverschmutzung führt. Tatsächlich kann das aus einer Zigarettenkippe ausgelaugte Nikotin 1.000 Liter Wasser verunreinigen14. Darüber hinaus ist CB-Sickerwasser giftig für Pflanzen und Tiere. Die Literaturrecherchen haben ergeben, dass CBs das Pflanzenwachstum erheblich reduzieren und die normale Organgröße einiger Tiere verändern können15,16. Eine weitere Umweltbedrohung im Zusammenhang mit weggeworfenen CBs ist das Risiko der Aufnahme durch Haustiere und Wildtiere17,18.

Daher ist es wichtig, nach effizienten Lösungen zur Bewältigung dieses Umweltproblems zu suchen. Eine weitere Herausforderung im Zusammenhang mit dem CB-Management besteht jedoch darin, dass der Einsatz herkömmlicher Abfallentsorgungsmethoden wie Deponierung und Verbrennung eingeschränkt ist. Die beiden genannten Techniken können zur Freisetzung gefährlicher Chemikalien in die Luft, das Wasser und den Boden führen und werden nicht als geeignete Maßnahme zum Umgang mit CBs empfohlen19. In den letzten Jahren wurden jedoch zahlreiche Studien mit ermutigenden Ergebnissen zum Recycling von CBs veröffentlicht, beispielsweise zur Extraktion eingeschlossener Chemikalien in CBs zur Vektorkontrolle20,21. Auf diesem Gebiet wurden zahlreiche Versuche unternommen, beispielsweise wurde in früheren Studien die Herstellung von Biofilmträgern für die Abwasserbehandlung22, Kohlenstoffadsorbentien23,24, Ziegeln und Asphalt25,26, Schallabsorbern27 und Papierbrei28 aus CBs untersucht.

Im letzten Jahrzehnt wurden zahlreiche Versuche unternommen, CBs in verschiedene Produkte zu recyceln und die in ihren Filtern eingeschlossenen Chemikalien für verschiedene Zwecke zu extrahieren. Ziele für das Recycling von Zigarettenstummeln lassen sich in drei Hauptgruppen einteilen.

Die Verwendung von im Filter eingeschlossenen Chemikalien für Zwecke wie Vektorkontrolle20 und Metallkorrosionskontrolle29.

Umwandlung des aus CBs gewonnenen Celluloseacetats in wertvolle Produkte wie Papierzellstoff28 und Superkondensatoren30.

Die Verwendung ganzer CBs ohne Trennung ihrer Bestandteile für die Herstellung von Ziegeln und ähnlichen Produkten25.

Produkte mit guter Qualität und Leistung gewährleisten ein nachhaltiges Recycling von CBs als gefährlichen Abfall und eine Herausforderung für die Umwelt. Allerdings war bei vielen früheren Versuchen auf diesem Gebiet die Qualität des Endprodukts im Vergleich zu kommerziellen Mustern nicht zufriedenstellend. Die unter Zusatz von CBs zu den Rohmaterialien hergestellten Ziegel wiesen nicht die gleichen thermischen Eigenschaften wie Hitzebeständigkeit und Wärmeübertragung auf wie kommerzielle Muster25.

Das in der Studie von Teixeira et al. aus CB-Recycling umgewandelte Papier. sah dunkler aus und war spröder als Handelspapier28. Darüber hinaus wurde in verschiedenen Studien zum CB-Recycling zu Kohlenstoffadsorbentien berichtet, dass die Adsorptionskapazität in recycelten Proben im Vergleich zu kommerziellen Adsorbentien mäßig ist23,24. Allerdings ist die Qualität einiger anderer Endprodukte aus dem CB-Recycling Berichten zufolge zufriedenstellend. Ou et al. CBs wurden erfolgreich zu ölphilen Fasern recycelt, die auch nach 10 Versuchsläufen effizient blieben31. Der in der Studie von Sabzali et al. aus CB-Recycling hergestellte Biofilmträger. zeigten eine ähnliche Leistung wie kommerzielle Proben, die in der Abwasserbehandlung verwendet wurden22.

Das CB-Recycling steht jedoch vor erheblichen Herausforderungen, einschließlich der Gefahr des Austretens von Verunreinigungen während des Prozesses und der Qualität des Endprodukts19. Wenn man bedenkt, dass jedes Jahr weltweit fast 2 Millionen Tonnen CB-Abfall produziert werden, besteht eine der größten Herausforderungen beim CB-Recycling darin, stark nachgefragte Produkte als CB-Recycling-Output auszuwählen. Da Zigarettenfilter aus Celluloseacetatfasern hergestellt werden4,5, kann die Herstellung von Produkten auf Celluloseacetatbasis eine gute Lösung für das CB-Recycling im großen Maßstab sein. Membranen finden in der heutigen Welt zahlreiche Anwendungen, beispielsweise in der Wasser- und Abwasseraufbereitung32,33,34,35, und Celluloseacetat ist eines der am häufigsten für die Membranproduktion verwendeten Materialien36,37,38 und bietet eine großartige Möglichkeit, CBs durch Recycling zu verwalten in Membranen. Ziel dieser Studie war es, die Möglichkeit des CB-Recyclings zu einer Membran und die Eigenschaften der hergestellten Membran zu untersuchen. Darüber hinaus wurde die Effizienz der hergestellten Membran bei der Entfernung von Chrom, Cadmium und Blei aus einer wässrigen Lösung in einem Vorwärtsosmose-Reaktor untersucht und mit anderen verfügbaren Membranen verglichen.

Es wurden zwei Proben hergestellt, darunter frisch geräucherte Zigarettenkippen (FCBs) und ungerauchte Zigarettenfilter (UCFs). Zur Vorbereitung der UCF-Stichprobe wurden sieben der meistverkauften Zigarettenmarken auf dem iranischen Markt identifiziert. Von jeder Marke wurden in drei verschiedenen Verkaufszentren drei Pockets (60 Filterzigaretten) gekauft. Die Filter wurden getrennt und gemischt und dann ohne Bearbeitung verwendet. Die FCB-Probe wurde aus denselben Marken unter Verwendung einer Handpumpe mit zehn Ansaugungen pro Zigarette hergestellt. Der restliche Tabak aus den erhaltenen CBs wurde in der Anfangsphase der Verarbeitung entfernt. Anschließend wurden die Verpackungspapiere um die Filter manuell abgetrennt. Nach der ersten Verarbeitung erfolgte der Reinigungsprozess durch dreimaliges 20-minütiges Eintauchen und Mischen in Wasser19,23,24. Anschließend wurden die Filter zweimal für 20 Minuten in 96 %iges Ethanol getaucht. Schließlich wurde eine saure Lösung, die Salpetersäure und Essigsäure enthielt, zur Entfernung von Schwermetallen verwendet39. Die gereinigten Filter wurden 48 Stunden lang bei Raumtemperatur aufbewahrt, um vollständig zu trocknen, bevor sie in die Hauptrecyclingstufe gelangten.

Die Membranvorbereitung wurde basierend auf der Phaseninversionsmethode40,41 durchgeführt. Berücksichtigung der Auswirkung der Viskosität auf die Mischbarkeit, basierend auf früheren Studien; Für jede Membranpräparation wurden den Filtern N-Methyl-2-pyrrolidon-Lösungsmittel in einem Verhältnis von 15 Gew.-% zugesetzt38,41. Aufgrund der Existenz zahlreicher früherer Studien auf dem Gebiet der Membranherstellung aus Celluloseacetat wurde in dieser Studie keine Membran auf Celluloseacetatbasis hergestellt. Daher wurde die Leistung der von UCF und FSB hergestellten Membran mit den Ergebnissen früherer Studien verglichen. Um eine homogene Lösung zu erreichen, wurde die Mischung 8 Stunden lang in einem Magnetrührer auf eine Temperatur von 40 °C gebracht. Die erzeugten Luftblasen müssen vor dem Gießen aus der Mischung entfernt werden, daher wurde die Mischung 2 Stunden lang bei Raumtemperatur gehalten und dann in den Kühlschrank gestellt und 24 Stunden lang bei 4 °C gehalten36,42. Die entgaste Lösung wurde gegossen und es bildete sich ein dünner Film mit einer Dicke von 150 µm. Der resultierende Film wurde sofort 15 Minuten lang in entionisiertes Wasser getaucht, um die Phaseninversion zu durchlaufen41,42. Der Film wurde 15 Minuten lang in ein 50 °C warmes Wasserbad gelegt, um die Phaseninversion und den Lösungsmittelaustausch durch Wasser abzuschließen42,43. Die resultierende Membran wurde 48 Stunden lang in destilliertem Wasser bei Raumtemperatur aufbewahrt, um eine vollständige Entfernung des Lösungsmittels und der Verunreinigungen zu gewährleisten43. Schließlich wurde die vorbereitete Membran vor der Bewertung der Morphologie und Eigenschaften in destilliertem Wasser bei 4 °C aufbewahrt40. Die Schritte zur Membranvorbereitung sind in Abb. 1 dargestellt.

Schritte zur Membranvorbereitung.

Die Morphologie und Porositätsstruktur der vorbereiteten Membranen wurden anhand der Oberflächen- und Querschnittsbilder untersucht, die mit einem Rasterelektronenmikroskop (REM) gemäß der vorgestellten Methode in früheren Studien aufgenommen wurden36,41,42. Die Membranen wurden 60 Sekunden lang in flüssigem Stickstoff eingefroren, und dann wurden die gefrorenen Fragmente zerbrochen und durch Sputtern mit Gold beschichtet, um elektrische Leitfähigkeit zu erzeugen42. Ein Vorwärtsosmosesystem im Labormaßstab wurde verwendet, um die Betriebseigenschaften der vorbereiteten Membranen und ihre Effizienz bei der Entfernung von Schwermetallen aus einer wässrigen Lösung zu bewerten. Wie in Abb. 2 dargestellt, besteht dieses System aus Ansaug- und Zufuhrlösungen, die getrennt von zwei verschiedenen Pumpen gefördert werden. Die Membranhaltekammer hatte Abmessungen von 2,1 cm Breite und 3,2 cm Länge, wodurch die Oberfläche der Membran ordnungsgemäß von 6,7 cm2 abgedeckt wurde.

Schematische Darstellung der verwendeten Vorwärtsosmoseanlage.

Um den Wasserfluss der vorbereiteten Membran zu bestimmen, wurde Vorwärtsosmose mit (100 ml 1 M Natriumchloridlösung) als Ziehlösung und 400 ml entionisiertem Wasser als Speiselösung verwendet. Die Ziehlösung wurde im System mit einer Durchflussrate von 18 l pro Stunde zirkuliert und der Membranfluss wurde unter Verwendung der folgenden Gleichung berechnet.

Dabei ist JW der Wasserfluss in L/m2.h, Δm die Gewichtsabnahme der Zulauflösung in Litern, Am die aktive Fläche der Membran in m2 und Δt die Zeit in Stunden, die in dieser Studie 0,25 betrug .

Zur Bestimmung des umgekehrten Salzflusses wurde außerdem die folgende Formel verwendet.

Dabei ist Js der umgekehrte Salzfluss in g/MH, ΔCt der Salzverlust der Ziehlösung in Gramm, V die Gewichtsabnahme der Ziehlösung in Gramm, Am die aktive Fläche der Membran in m2 und Δt Zeit in Stunden, die in dieser Studie 0,25 betrug.

Zur Bestimmung der Porosität wurden die nasse Membranmasse (W1) und die trockene Membranmasse (W2) gemessen und in die folgende Formel eingetragen.

In dieser Gleichung stellen \(\rho_{w}\) und \(\rho_{m}\) die Dichte von Wasser bzw. der Membran dar.

Die Effizienz der vorbereiteten Membranen bei der Entfernung von Chrom, Cadmium und Blei aus einer wässrigen Lösung wurde im Vorwärtsosmoseprozess untersucht. Die Futterlösungen für jedes der genannten Schwermetalle wurden in Konzentrationen von 10, 20, 30 und 50 mg/L hergestellt. Darüber hinaus wurde eine 1 molare (M) Natriumchloridlösung als Ziehlösung verwendet. Alle Schritte im Zusammenhang mit der Bewertung der Betriebseigenschaften der Membran und ihrer Effizienz bei der Entfernung von Schwermetallen wurden bei Raumtemperatur durchgeführt. Beide Flüsse (Zufuhr und Zufuhr) wurden auf 0,3 l pro Minute eingestellt und die Probenahme erfolgte 20 Minuten nach Beginn des Prozesses. Die Schwermetallkonzentration in der Lösung wurde mit dem in Australien hergestellten GF-AAS-System gemessen. Zur Bestimmung der Entfernungseffizienz von Schwermetallen wurde die folgende Formel verwendet.

In dieser Gleichung stellen \(C0\) und \(Ce\) die Metallkonzentration in der Zufuhrlösung bzw. der Entnahmelösung dar.

Die Morphologie der Membran hat großen Einfluss auf ihre Effizienz in bestimmten Anwendungen; Daher ist das Erreichen einer ordnungsgemäßen physikalischen Struktur bei der Membranvorbereitung von entscheidender Bedeutung. Die Morphologie der entwickelten UCF- und FCB-Membranen wurde mithilfe eines Rasterelektronenmikroskops bestimmt. Die erhaltenen Bilder zeigten, dass die vorbereiteten Membranen Makrohohlräume aufwiesen. Die Membranbildung durch CB-Recycling lässt sich anhand des Phaseninversionsprozesses erklären. Der Zigarettenfilter, der den Hauptbestandteil von CBs darstellt, besteht hauptsächlich aus Celluloseacetat4,5,18. N-Methyl-2-pyrrolidon und CBs wurden als Ausgangslösung miteinander vermischt, wodurch eine viskose Mischung entstand. Diese viskose Mischung wurde zum Gießen eines Films verwendet, und dann wurde der gegossene Film sofort in destilliertes Wasser eingetaucht. In diesem Stadium kommt es zur Phaseninversion, d. h. zur Mischbarkeit zwischen Wasser und Lösungsmittel. Dieses Phänomen führt aufgrund der Diffusionsströmung zum Austausch von Wasser und Lösungsmittel42. Die Phasenumkehr erfolgt aufgrund der geringen Mischbarkeit zwischen Celluloseacetat (Zigarettenfilter) und Lösungsmittel und dauert bis zum Ende des Entmischungsprozesses an, was zur Verfestigung führt44.

Wie in Abb. 3 gezeigt, hatten sowohl die UCF- als auch die FCB-Membranen, basierend auf den REM-Bildern der vorbereiteten Membranen, eine glatte Oberfläche. Die Ausbildung einer glatten Oberflächenstruktur in Membranen ist auf die Geschwindigkeit des Entmischungsprozesses bei der Phasenumkehr zurückzuführen. Im Allgemeinen hängt die Membranmorphologie von der Entmischungsgeschwindigkeit ab, und endgültige Membranen mit einer glatten Oberfläche und der Bildung von Makrohohlräumen deuten in der durchgeführten Studie auf eine sofortige Entmischung hin, wohingegen sich bei einem langsamen Entmischungsprozess Membranen mit einer dichten Struktur gebildet hätten42. Darüber hinaus gibt es, wie Abb. 3 zeigt, einen leichten Unterschied in der Anzahl der Poren auf der Oberfläche der resultierenden FCB-Membran im Vergleich zur resultierenden UCF-Membran. Dieser Unterschied kann auf Zigarettenrauchverunreinigungen zurückzuführen sein, die während des Rauchvorgangs im Filter eingeschlossen wurden und trotz der Verarbeitungs- und Reinigungsschritte in den CBs verblieben. Die Wirkung von Additivverbindungen auf die Oberflächenstruktur von Celluloseacetatmembranen wurde in ähnlichen Studien erwähnt45,46. Der Prozess der Additivauslaugung bei der anfänglichen Mischungsvorbereitung und während der Gelierung wurde als Grund für dieses Phänomen angesehen47. Dementsprechend kann eine Zunahme der Verunreinigungen der Gießlösung zu einer raueren Oberfläche der Membran und stärker verteilten Poren auf dieser Oberfläche führen42.

REM-Bilder der vorbereiteten Membranen.

Die Querschnitts-REM-Bilder der vorbereiteten Membranen aus dem UCF- und FCB-Recycling sind in Abb. 3 dargestellt. Wie die Abbildung zeigt, gibt es Makrohohlräume in den Membranen. Wenn man bedenkt, dass die Morphologie der Membran von den thermodynamischen Bedingungen und den Faktoren abhängt, die die Phaseninversionskinetik beeinflussen48, kann die beobachtete Struktur in den Membranen erklärt werden. Die Viskosität der Gießlösung ist einer der wichtigsten Faktoren, die die Porenstruktur und die Membranporosität beeinflussen49,50. Da die Viskosität bei der gegenseitigen Diffusion von Lösungsmittel und Nichtlösungsmittel wirksam ist, hat die Änderung der Viskosität der Gießlösung einen erheblichen Einfluss auf die Struktur der Poren41. Aufgrund der Tatsache, dass die Zigarettenfilter aus Celluloseacetat bestehen, hatte die Gießlösung eine niedrige Viskosität, was zu einer geeigneten Porosität und Makrohohlräumen in den resultierenden Membranen führte. Im Allgemeinen weist eine höhere Viskosität der Gießlösung auf eine langsamere Entmischungsrate bei der Phaseninversion hin, was zu einer Änderung der Membranporositätsstruktur und der Bildung einer schwammartigen Struktur führt36,41. Im Gegensatz dazu führen eine niedrigere Viskosität und eine höhere Hydrophilie der Gießlösung, die reines Celluloseacetat enthält, wie sie in dieser Studie verwendet wird, zu einer schnellen Phasenumkehr und schließlich zur Bildung von Makrohohlräumen und einer verbesserten Porosität in der Membran42.

Der Fluss der vorbereiteten Membranen wurde unter Verwendung von entionisiertem Wasser als Zufuhrlösung gemessen. Wie aus Tabelle 1 hervorgeht, betrug der Fluss der vorbereiteten Membranen aus UCF- und FCB-Recycling 14,7 bzw. 13,2 L/MH. Da die Zigarettenfilter hauptsächlich aus Celluloseacetat bestehen, kann der geringe Fluss, der in den resultierenden Membranen beobachtet wird, auf eine sehr dichte Polymermatrix aus reinem CA42 zurückzuführen sein. Allerdings kann die Zugabe einiger spezifischer Verbindungen zu Celluloseacetat die Membranhydrophilie und den Fluss erhöhen, da eine erhöhte Hydrophilie der Gießlösung den Fluss in den vorbereiteten Membranen erhöhen kann41,42. Die Membranporosität ist ein weiterer Faktor, der von der Hydrophilie der Gießlösung abhängt und sich auf den Fluss auswirkt51. Wie in Tabelle 1 gezeigt, betrug die Porosität der hergestellten Membranen aus UCT- und FCB-Recycling 61 bzw. 58 %. Obwohl diese Menge nahe an der Porosität von CA-Membranen42 lag, kann diese Eigenschaft durch Zugabe hydrophiler Materialien zur Ausgangsmischung erhöht werden. Die Zugabe von hydrophilen Verbindungen erhöht nicht nur die Anzahl der in der Membran absorbierten Wassermoleküle, sondern erhöht auch die Möglichkeit der Bildung großer Poren und der Besetzung durch Wassermoleküle42. Daher führt eine Erhöhung der Porosität zu einer Erhöhung des Membranflusses52. Ebenso führt eine erhöhte Hydrophilie in der Membran zu einem höheren Kontaktwinkel an der Außenfläche, was zu einem Anstieg des Flusses führt41. Der Fluss nimmt jedoch mit der Bildung kleinerer Poren in der Membran ab36. Der ausgeübte Druck könnte ein weiterer Grund für den in dieser Studie beobachteten Unterschied im Fluss der aus Zigarettenkippen gewonnenen Membranen im Vergleich zum Fluss der kommerziellen Membranen auf CA-Basis sein. Die aus dem CB-Recycling hergestellten Membranen hatten einen Fluss von 14,7 LMH und 13,2 LMH unter osmotischem Druck, der durch eine Ziehlösung mit 1 M Natriumchlorid verursacht wurde, wohingegen der Fluss der CA-Membran in der von durchgeführten Studie mit 15 LMH bei einem Druck von 100 kPa angegeben wurde Han et al.42.

Die Ergebnisse der Wirksamkeit vorbereiteter Membranen bei der Entfernung von Schwermetallen sind in Tabelle 2 dargestellt. Bei einer Konzentration von 10 mg/l betrug die Entfernungseffizienz der daraus resultierenden FCB-Membran für Blei, Chrom und Cadmium 85,2, 88,4 bzw. 85,3 % . Im Vergleich dazu betrug die Entfernungseffizienz der UCF-Membran für diese Metalle bei derselben Konzentration 89,3, 91,3 bzw. 87,6 %. Eine Erhöhung der Konzentration der genannten Metalle auf durchschnittlich 50 mg/L führte dazu, dass die Entfernungseffizienz der resultierenden FCB- und UCF-Membranen um 3,53 bzw. 4,06 % abnahm. Das gleichzeitige Vorhandensein aller drei Metalle in der Zufuhrlösung (10 mg/L jedes Metalls) verringerte die Entfernungseffizienz der FCB-Membranen im Vergleich zur Konzentration von 10 mg/L. Allerdings war sie im Durchschnitt um 0,73 % besser als die Entfernungseffizienz bei einer Konzentration von 30 mg/L jedes Metalls.

In früheren Studien konnten hergestellte Membranen mit einem Polymeranteil von 18 Gew.-% Schwermetalle entfernen35,38. Allerdings führte in dieser Studie die Verwendung von Zigarettenstummeln in einem Verhältnis von 15 Gew.-% zur Produktion einer Membran mit der Fähigkeit, Schwermetalle zu entfernen, was wahrscheinlich auf die Wirkung des Weichmachers im Zigarettenfilter zurückzuführen ist. Im Vergleich zur Leistung der vorbereiteten Membranen in dieser Studie wurde in einer von Zhao et al.53 durchgeführten Studie berichtet, dass die Effizienz der CA-Membran bei der Nickelentfernung aus dem Wasserstrom mehr als 93 % beträgt. Im Jahr 2013 stellten Butler et al. berichteten, dass die Effizienz der CA-Membranen zur Entfernung von Chrom, Blei, Kupfer und Arsen im Vorwärtsosmoseprozess mehr als 99 % betrug54. Im Jahr 2019 stellten Chen et al. untersuchten die Effizienz von CA-Membranen bei der Entfernung von Blei, Chrom, Zink, Kupfer und Quecksilber bei einer Konzentration von 100 mg/L und die erwähnte Entfernungsrate für Metalle betrug mehr als 99 %55. Wenn man bedenkt, dass die Schwermetallentfernung mithilfe der Membrantechnologie von physikalischen, chemischen und elektrochemischen Prozessen sowie hydraulischen Regeln abhängt56,57, kann die in dieser Studie erreichte Effizienz der Metallentfernung erklärt werden. Der konvektive Transport und die treibende Kraft der Zuglösung bewirken, dass Schwermetalle durch die Membran transportiert werden58. Wie die Ergebnisse zeigen, lag die Entfernungseffizienz beider Membranen für alle drei untersuchten Metalle bei nahezu 90 %, da bei Konzentrationspolarisierung der selektive Charakter der Membran Schwermetalle effektiv entfernen kann59. Der angewandte niedrige Druck mittels Vorwärtsosmose verstärkt das erwähnte Phänomen, da bei niedrigem Druck der Fluss von der Konzentrationspolarisation abhängt60. In diesem Zustand erfolgt die Verstopfung der Poren durch kleinere Partikel und die Ansammlung großer Partikel in den Poren langsam, was die Metallentfernungseffizienz verbessern kann. Darüber hinaus kann der diffusive Transport dazu führen, dass sich Metallionen unabhängig von der Strömungsbewegung durch die Membran bewegen59,61. Im Gegensatz zum konvektiven Transport hängt dieser Prozess von den elektrochemischen Eigenschaften der Membran und den Schwermetallionen sowie der Polarisationskonzentration ab58. Andererseits kann der Mangel an anderen Ionen im gebrauchten synthetischen Abwasser ein weiterer Grund dafür sein, dass keine vielversprechende Reinigungseffizienz erreicht wird. Die Anwesenheit anderer Ionen kann die Ladung der Membranoberfläche verändern, indem sie eine abstoßende Kraft erzeugt. Es hat auch Einfluss auf die Konzentrationspolarisierung und die Tendenz der Lösung, die Elektroneutralität auf beiden Seiten der Membran aufrechtzuerhalten. Unter Berücksichtigung dieser Effekte kann die Anwesenheit anderer Metallionen die Entfernungseffizienz erhöhen oder verringern62,63. Darüber hinaus kann die Anwesenheit anderer Verbindungen in der Lösung, wie die Realität zeigt, die Entfernungseffizienz steigern.

Kommerzielles Celluloseacetat kann zur Herstellung von Nanofiltern mit ausgezeichneter Permeabilität und hoher Effizienz bei der Reduzierung von Salzen und Ionen aus der wässrigen Lösung verwendet werden. Beispielsweise haben Su et al. erfolgreich einen Nanofilter aus Celluloseacetat mit einer Permeabilität von 0,47 LMH und der Fähigkeit hergestellt, Natriumchlorid und Magnesiumchlorid aus einer synthetischen Lösung um 90 bzw. 96 % zu reduzieren. Dementsprechend kann die CA-Membran effektiv im Vorwärtsosmoseprozess eingesetzt werden64. Moradi Hamedani et al. untersuchten die Effizienz der CA-Membranen bei der Entfernung von Metallen wie Blei, Cadmium, Zink und Nickel. Obwohl eine Erhöhung des Drucks dazu führte, dass die Entfernungseffizienz für alle Metalle abnahm, zeigte die CA-Membran die Fähigkeit, 98 % des Bleis und 70 % der anderen Metalle zu entfernen65. In der von Idris et al.66 durchgeführten Studie betrug die Effizienz einer modifizierten CA-Membran zur Bleientfernung aus Abwasser 97,6 %66. Der von Figoli et al. verwendete CA-Nanofilter. zur Entfernung von Cadmium aus einer wässrigen Lösung zeigte bei verschiedenen Drücken und pH-Werten eine Entfernungseffizienz von bis zu 95 %67. Yu et al. untersuchten die Fähigkeit der modifizierten Celluloseacetatmembranen zur Entfernung von Kupfer- und Ölverschmutzungen aus kontaminiertem Wasser. Die beobachtete Effizienz bei der Kupferentfernung betrug in dieser Studie bis zu 97 %68. In einer anderen Studie von Al-Wafi et al. Die CA-Membran zeigte eine Effizienz von 90 % bei der Entfernung von sechswertigem Chrom aus einer wässrigen Lösung. Den Forschern gelang es, die Entfernungseffizienz auf 97 % zu steigern, indem sie der Membranstruktur einige Verbindungen hinzufügten69. Das Mischen der Gießlösung mit Additiven verbessert jedoch nicht immer die Entfernungseffizienz der Membran für Schwermetalle. Nagandaran et al. erkannten, dass eine Erhöhung des Anteils von Polysulfonat in der Gießlösung für die Herstellung der CA-Membran die Porengröße der resultierenden Membran negativ verändern und die Entfernungseffizienz für Cadmium-, Zink-, Nickel- und Kupferionen verringern kann51. Vergleicht man die genannten Entfernungseffizienzen für reine CA-Membranen und vorbereitete Membranen aus dem CB-Recycling (85 bis 90 % gemäß Tabelle 2), kann man sagen, dass die Entfernungseffizienz von CB-basierten Membranen akzeptabel, aber geringer als bei kommerziellen Typen war. Dieser Unterschied kann jedoch auf unterschiedliche Betriebsbedingungen der verwendeten Vorwärtsosmoseanlage und der in anderen Studien verwendeten Unterdrucksysteme zurückzuführen sein. Auch die Verwendung der modifizierten Membranen durch andere Forscher könnte ein weiterer wahrscheinlicher Grund sein.

In Anbetracht der besseren Entfernungseffizienz der reinen CA-Membranen und nach Prüfung der Erfahrungen anderer Forscher auf diesem Gebiet könnten die folgenden Lösungen zur Verbesserung der CB-basierten Membraneffizienz vorgestellt werden. Einige Chemikalien wie Silber können als Zusatzstoffe im Membranvorbereitungsprozess verwendet werden, um die Leistung der resultierenden Membran zu verbessern. Dieser Zusatzstoff kann die Membranstruktur positiv beeinflussen und ihre Effizienz bei der Reduzierung von Schadstoffen wie Mikroorganismen steigern70. Darüber hinaus können einige Änderungen am Membranvorbereitungsprozess die strukturellen Eigenschaften und die Leistung der resultierenden Membran verbessern. Beispielsweise wurde in einer Studie von Nguyen et al. festgestellt, dass der Temperprozess während der Herstellung der CA-Membranen die Effizienz der Membranen aufgrund der Entfernung von Additiven und verbleibenden Lösungsmitteln verbessert71. Mohammadi und Seljuqi untersuchten die Auswirkung der Vorbereitungsbedingungen auf die CA-Membranstruktur und kamen zu dem Schluss, dass eine Erhöhung der Polyethylenglykolkonzentration und der Wasserbadtemperatur während des Membranvorbereitungsprozesses die Wärmebeständigkeit der resultierenden Membran verbessert. Darüber hinaus wurde deutlich, dass eine Erhöhung der Polyethylenglykolkonzentration zu einer Zunahme der Porosität führt, während die Porosität mit einer Erhöhung der Celluloseacetatkonzentration und einer Verringerung der Wasserbadtemperatur abnimmt72. Die Zugabe einiger Chemikalien im Membranvorbereitungsprozess kann auch die Membranstruktur und -leistung verbessern. Beispielsweise haben Vara et al. konnten die Porengröße der Membran erfolgreich von 15 auf weniger als 2 μm reduzieren, indem sie der Gießlösung Aluminiumoxid hinzufügten73. Allerdings kann die Anwendung von Zusatzstoffen auch einige negative Nebenwirkungen haben. Beispielsweise führte in der Studie von Abedini et al. die Zugabe von Titanoxid zu einer Erhöhung der Dicke und der thermischen Toleranz der Membran. Gleichzeitig nahmen die Porengröße und die Permeabilität der Membran zu, was zu einer Verringerung der Entfernungseffizienz führte46. Daher müssen die zur Membranmodifizierung verwendeten Chemikalien und ihr Verhältnis in der Mischung sorgfältig ausgewählt werden, um das beste Ergebnis zu erzielen. Als Beispiel können wir die interessanten Ergebnisse von Nazimuddin et al. nennen. Sie fanden heraus, dass die Zugabe von Kohlenstoffnanoröhren als Zusatz zur Gusslösung die Porosität der resultierenden Membran erhöhte, aber auch die Salzabweisung auf 96 % erhöhte, und das beste Verhältnis von Polymer zu Lösungsmittel wurde mit 25 zu 7574 angegeben.

Obwohl die Zahl der aus CBs recycelten Produkte in den letzten Jahren zugenommen hat, wie in Abb. 4 dargestellt, gibt es bei diesem Recyclingprozess für gefährliche Abfälle ernsthafte Herausforderungen, die das Recycling von CBs in großem Maßstab behindern19.

Methoden und Herausforderungen beim CB-Recycling.

Die Eigenschaften der in dieser Studie hergestellten Membran werden in Abb. 5 mit anderen aus dem CB-Recycling umgewandelten Produkten verglichen. Eine der größten Herausforderungen beim CB-Recycling ist das Austreten von Schadstoffen in der Verarbeitungsphase in Form von Abwasser oder Luftschadstoffen. Wenn man bedenkt, dass Zigarettenfilter so konzipiert sind, dass sie Schadstoffe aus Zigarettenrauch einfangen, enthält CB-Abfall eine Vielzahl von Schadstoffen, darunter Schwermetalle und Toxine3,6. Diese Schadstoffe entweichen bei der CB-Verarbeitung, beispielsweise beim Waschen19 und Erhitzen25. Daher ist die Umwandlung von CBs in Produkte, die weniger Verarbeitungsschritte und weniger Schadstoffaustritt erfordern, im Hinblick auf die Auswirkungen auf die Umwelt wünschenswerter. Einige CB-Recyclingmethoden konzentrieren sich auf die Extraktion von im Filter eingeschlossenen Chemikalien und Giftstoffen, wodurch sie im Vergleich zu anderen CB-Recyclingmethoden umweltfreundlicher sind. Bei der Membranproduktion aus dem CB-Recycling fiel in den Waschschritten mit Wasser und Lösungsmittel Abwasser mit verschiedenen Schadstoffen an. Unter diesem Gesichtspunkt ähnelt die vorgestellte Methode den CB-Recyclingmethoden zur Herstellung von Schallabsorbern und Superkondensatoren. Da in dieser Studie jedoch kein Wärmeverfahren zur CB-Herstellung eingesetzt wurde, besteht im Gegensatz zur Herstellung von Kohlenstoffabsorbern keine Gefahr hinsichtlich der Emission von Luftschadstoffen.

Eigenschaften von Produkten aus CB-Recycling.

Die Qualität des Endprodukts ist ein zentraler Punkt, der beim CB-Recycling berücksichtigt werden muss. Die präsentierten Studienergebnisse zeigten, dass die aus CBs hergestellte Membran eine ordnungsgemäße Morphologie aufwies und dass ihr Fluss und ihre Umkehrsalzrate den für kommerzielle CA-Membranen angegebenen Bereichen ähnelten. Außerdem betrug die Entfernungseffizienz der vorbereiteten Membran für Schwermetalle mehr als 85 %, während der Wert bei reinen CA-Membranen bei mehr als 99 % lag54,55. Die Effizienz der hergestellten Membran kann jedoch durch die Zugabe bestimmter Verbindungen zum Rohmaterial oder durch eine Änderung des Membranproduktionsprozesses verbessert werden; Daher kann die Qualität des präsentierten Produkts als zufriedenstellend angesehen werden.

Es wird geschätzt, dass die jährliche Produktion von CBs bis 2025 1,8 Millionen Tonnen erreichen wird. Daher spielt die erforderliche Menge an CBs im Recyclingverfahren eine wichtige Rolle bei der Bewirtschaftung dieses weit verbreiteten gefährlichen Abfalls. Das recycelte Produkt aus CBs muss häufig verwendet werden und erfordert die höchste Anzahl an CBs während des Recyclingprozesses. In dieser Studie wurde die Herstellung der CA-Membran als weit verbreitetes Produkt in verschiedenen Industrien untersucht. Da das für die Membranproduktion benötigte Celluloseacetat aus dem CB-Recycling stammt, ist dieses Produkt eine hervorragende Option für die CB-Abfallwirtschaft, während dies bei einigen anderen CB-Recyclingprodukten nicht der Fall ist. Mohajerani et al. berichteten, dass der beste Anteil an CBs in Ziegelrohstoffen 1 Gew.-% beträgt25. Daher kann die Ziegelproduktion eine große Menge an CB-Abfällen nicht recyceln. Darüber hinaus war in der Studie von Sabzali et al. die Qualität des mikrobiellen Wachstumssubstratmediums, das aus CBs hergestellt wurde, in der Studie von Sabzali et al. vielversprechend. Berichten zufolge ist es angemessen und das gesamte Substrat wurde durch CB-Recycling bereitgestellt22, aber der Verbrauch dieser Substrate, dieses Medium wird in der Abwasserindustrie nicht weit verbreitet und hat nicht das Potenzial, weltweit eine nennenswerte Rolle zu spielen, reicht nicht aus, um eine herzustellen Ein erheblicher Anteil der Bewältigung von 180 Millionen Tonnen CB-Abfällen, die jährlich weltweit anfallen. weltweit durch Recycling produziert.

In dieser Studie wurde die Membranproduktion aus CB-Recycling untersucht. Den Ergebnissen zufolge wies die mit der Phaseninversionstechnik hergestellte Membran Makrohohlräume und eine gleichmäßige Oberflächenstruktur auf. Der Fluss in der aus CBs hergestellten Membran betrug 13,2 LMH und die Umkehrsalzrate betrug 3,9 gMH. Der Vergleich dieser Membran mit der hergestellten Membran aus den ungeräucherten Zigarettenfiltern zeigte, dass das Rauchen und die Verarbeitung keinen gravierenden negativen Einfluss auf die Qualität des Endprodukts hatten. Der Flux und das Umkehrsalz in der aus ungeräucherten Zigarettenfiltern hergestellten Membran betrugen 14,7 LMH bzw. 3,5 gMH. Die Entfernungseffizienzen der vorbereiteten Membran aus dem CB-Recycling für Blei, Chrom und Cadmium betrugen 85,2, 88,4 bzw. 85,3 %, was im Durchschnitt 3,3 % niedriger war als die der vorbereiteten Membran aus ungerauchten Zigarettenfiltern. Unter Berücksichtigung der geeigneten Morphologie und Schwermetallentfernungseffizienz der vorbereiteten Membran aus dem CB-Recycling kann dieses Produkt eine wirksame Lösung zur Lösung des CB-Abfallproblems sein. Ein weiterer wesentlicher Vorteil dieses recycelten Produkts ist die Tatsache, dass der für die Membranproduktion benötigte CA vollständig aus dem CB-Recycling stammt, was die CA-Membran zu einem idealen Produkt für die Entsorgung von CBs als dem häufigsten Müll der Welt macht.

Die während der aktuellen Studie generierten und analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren bedanken sich für die finanzielle Unterstützung durch die Iran University of Medical Sciences, Teheran, Iran (Grant No. 98-2-2-15471) (Ethics Code: IR.IUMS.REC.1398.664).

Forschungszentrum für Umweltgesundheitstechnologie, Iranische Universität für Medizinische Wissenschaften, Teheran, Iran

Javad Torkashvand, Roshanak Rezaei Kalantary, Mitra Gholami, Ali Esrafili und Mahdi Farzadkia

Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, School of Public Health, Iranische Universität für Medizinische Wissenschaften, Teheran, Iran

Javad Torkashvand, Roshanak Rezaei Kalantary, Mitra Gholami, Ali Esrafili, Mahmood Yousefi und Mahdi Farzadkia

Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, Stellvertreter für Gesundheit, Guilan University of Medical Sciences, Rasht, Iran

Alireza Saedi-Jurkuyeh

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JT: Konzeptualisierung, Methodik, Untersuchung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. AS-J., RRK, MG, AE, MY: Untersuchung, Methodik, Schreiben – Rezension; Bearbeitung. MF: Methodik, Schreiben – Rezension; Redaktion, Supervision. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Mahdi Farzadkia.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Torkashvand, J., Saeedi-Jurkuyeh, A., Rezaei Kalantary, R. et al. Herstellung einer Celluloseacetatmembran durch Recycling von Zigarettenstummeln und Untersuchung ihrer Effizienz bei der Entfernung von Schwermetallen aus wässrigen Lösungen. Sci Rep 12, 20336 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-24432-x

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Eingegangen: 18. September 2022

Angenommen: 15. November 2022

Veröffentlicht: 25. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-24432-x

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