Neuartiges Selbst

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 15744 (2015) Diesen Artikel zitieren

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Herkömmliche Abwasserreinigungstechnologien verbrauchen große Mengen an Energie, während die reichlich im Abwasser enthaltenen chemischen Energie- und Nährstoffressourcen bei solchen Aufbereitungsprozessen verschwendet werden. Eine mikrobielle Nährstoffrückgewinnungszelle (MNRC) wurde entwickelt, um die im Abwasser enthaltene Energie zu nutzen, um gleichzeitig Abwasser zu reinigen und Nährstoffionen zurückzugewinnen. Als das Abwasser zwischen den Anoden- und Kathodenkammern des MNRC zirkulierte, wurden die organischen Stoffe (CSB) durch Bakterien entfernt, während Ammonium und Phosphat (NH4+-N und PO43−-P) durch das elektrische Feld zurückgewonnen wurden, das mithilfe von In-situ-Energie erzeugt wurde im Abwasser ohne zusätzlichen Energieaufwand. Die Entfernungseffizienzen aus dem Abwasser betrugen in allen Betriebszyklen >82 % für CSB, >96 % für NH4+-N und >64 % für PO43−-P. Gleichzeitig stiegen die Konzentrationen von NH4+ und PO43− in der Rückgewinnungskammer auf mehr als das 1,5- bzw. 2,2-fache im Vergleich zu den Anfangskonzentrationen im Abwasser. Das MNRC liefert einen Proof-of-Concept als nachhaltigen, selbstgesteuerten Ansatz zur effizienten Abwasserreinigung und Nährstoffrückgewinnung in einem umfassenden bioelektrochemischen System.

Globale Wasserknappheit und durch Bevölkerungsexplosion verursachte Ressourcenkrisen sind im Laufe mehrerer Jahrzehnte zu entscheidenden Problemen für die Entwicklung der menschlichen Gesellschaft geworden. Forscher haben sich auf die Erforschung neuer Wasser-, Energie- und Nährstoffquellen konzentriert; Allerdings sind die Wiederverwendung von Wasser und die Rückgewinnung von Ressourcen und Energie aus Abwasser noch wichtiger und nachhaltiger, da Abwasser reichlich Nährstoffe und chemische Energie enthält und eine wiederverwendbare Wasserressource darstellt1. Konventionelle Abwasserbehandlungen konzentrieren sich hauptsächlich auf die Reinigung und nicht auf die Rückgewinnung von Ressourcen. Der am häufigsten verwendete Prozess, der aerobe/anoxische/aerobe (A2O)-Prozess, dient hauptsächlich der Entfernung von CSB und Nährstoffen, nicht jedoch deren Rückgewinnung. Herkömmliche Aufbereitungstechnologien verschwenden daher die im Abwasser enthaltenen Nährstoffe und chemische Energie und verbrauchen gleichzeitig große Mengen Strom im Belüftungsprozess. Forscher haben große Anstrengungen unternommen, um mögliche Technologien zu erforschen, um im Abwasser enthaltene Ressourcen und Energie zurückzugewinnen. Es wurde berichtet, dass durch Adsorption mit verschiedenen Sorptionsmitteln Phosphat aus dem Abwasser abgetrennt werden kann2. Der Ionenaustausch, der als reversibler Prozess fungierte, konnte zur Rückgewinnung von Ammonium und Phosphat genutzt werden3,4. Ein gängiger und praktischer Ansatz ist die gleichzeitige Rückgewinnung von Ammonium und Phosphat als Struvit aus Schlammfaulungstanks, in denen Phosphor aus mit Phosphor angereicherten Biofeststoffen aus kommunalen Kläranlagen in die Flüssigkeit freigesetzt wird5,6,7. Die Anreicherung von Phosphor aus Abwasser in Belebtschlamm könnte durch die Gruppe der Polyphosphat-akkumulierenden Organismen (PAOs) durch abwechselnde anaerobe und aerobe Bedingungen erreicht werden. Allerdings ist dieser biologische Anreicherungsprozess meist mit einem Energieverbrauch verbunden. Daher wäre es von Bedeutung, wenn der Nährstoff kostengünstig und ohne zusätzlichen Energieaufwand direkt aus dem Abwasser zurückgewonnen werden könnte.

Bioelektrochemische Systeme (BES) sind eine neuartige Abwasserbehandlungstechnologie, die Substanzen im Abwasser oxidieren und gleichzeitig Strom erzeugen oder wertvolle Verbindungen mithilfe bioelektrisch aktiver Bakterien herstellen kann8,9,10,11,12,13. Zu den typischen BES gehören mikrobielle Brennstoffzellen (MFCs), die Strom erzeugen14,15,16,17,18, mikrobielle Elektrolysezellen (MECs), die Wasserstoff produzieren19,20,21 und mikrobielle Entsalzungszellen (MDCs), die Brackwasser mithilfe von Kationen- und Kationenpaaren entsalzen Anionenaustauschermembranen22,23,24,25,26. Die Entstehung von MDC stellt ein neues Feld für die Nutzung elektrischer Energie dar, die aus der Energie im Abwasser gewonnen wird, um eine direkte Migration geladener Ionen und damit eine Wasserentsalzung zu erreichen. Es wurde die Möglichkeit aufgezeigt, dass Nährstoffe in ionischer Form im Abwasser auch durch Membranen innerhalb eines BES getrieben werden könnten. Mehrere Studien zur Nährstoffentfernung mittels BES zeigten das Potenzial für diese Anwendung27. Die auf der MEC-Konfiguration basierenden BESs, die eine Nährstoffentfernung mit Wasserstoffproduktion erreichten, zeigten eine hervorragende Entfernungsleistung, wenn eine geeignete externe Spannung angelegt wurde28,29,30. Ein neu veröffentlichter Ansatz mit der Bezeichnung R2-BES versucht, Nährstoffe aus Abwasser zurückzugewinnen31. Ammonium wurde durch die treibende Kraft der Bioelektrizität aus dem Abwasser ausgeschieden, während Phosphate durch in einer Kathodenreaktion erzeugte Hydroxylgruppen ausgetauscht wurden. Das R2-BES könnte das gewünschte Ergebnis erzielen, wenn entsprechende externe Spannungen angelegt werden.

Inspiriert durch das Konzept der MDC wird hier eine neu entwickelte Technologie vorgestellt, die als mikrobielle Nährstoffrückgewinnungszelle (MNRC) bezeichnet wird und für die gleichzeitige effiziente Entfernung von CSB und Nährstoffen sowie die In-situ-Rückgewinnung von Ammonium- und Phosphationen sorgt, angetrieben durch die zugeführte Energie Abwasser. Beim MNRC ist eine Kationenaustauschmembran in der Nähe der Anodenkammer und eine Anionenaustauschmembran in der Nähe der Kathodenkammer positioniert, wodurch zwischen den Membranen eine Rückgewinnungskammer entsteht. Wenn das Abwasser zwischen der Anode und der Kathode rezirkuliert wird, werden die Ammoniumionen und Phosphationen durch die treibende Kraft der aus dem Abwasser erzeugten Bioelektrizität von der Anoden- bzw. Kathodenseite in die Rückgewinnungskammer gedrückt. Die Entfernungsleistung von CSB, Ammonium und Phosphat wurde untersucht und der Rückgewinnungsprozess im Detail untersucht, um das Ausmaß der Nährstoffkonzentration und der Ionenmigrationskonkurrenz im MNRC aufzudecken.

Die duplizierten MNRC-Reaktoren bestanden jeweils aus drei Kammern: einer Anodenkammer, einer Rückgewinnungskammer und einer Kathodenkammer (Abb. 1). Das als Elektrolyt dienende synthetische Abwasser wurde zwischen Anode und Kathode rezirkuliert. Die Rückgewinnungslösung, die die aus dem Abwasser migrierten Nährstoffionen aufnahm, wurde einzeln umgewälzt. Das MNRC reduzierte effektiv die Konzentrationen von CSB, NH4+-N und PO43−-P im synthetischen Abwasser über einen 24-Stunden-Betriebszyklus (Abb. 2A). Das Abwasser enthielt COD < 37 mg/L, NH4+-N < 0,6 mg/L und PO43−-P < 2,2 mg/L, wenn die MNRCs mit unterschiedlichen Konzentrationen an Rückgewinnungslösungen (0, 164 und 328 mg/L NaCl-Lösung) betrieben wurden ). Die Entfernung dieser Schadstoffe betrug in jedem Experiment >90 % für CSB, >97 % für NH4+-N und >64 % für PO43−-P (Abb. 2B). Diese Ergebnisse bestätigen, dass synthetisches Abwasser im MNRC gut gereinigt werden konnte, wenn die anfänglichen Konzentrationen der Rückgewinnungslösungen innerhalb eines bestimmten Bereichs schwankten. Die Entfernungsleistung zeigte jedoch immer noch Unterschiede zwischen den drei Konzentrationen der Rückgewinnungslösung. Die höchsten Entfernungen von CSB (92 %), NH4+-N (99 %) und PO43−-P (71 %) wurden gleichzeitig mit einer Rückgewinnungslösung mit 164 mg/L NaCl erreicht. In diesem Experiment wurde der CSB-Wert von 369 mg/L auf 30 mg/L, der NH4+-N-Wert von 23,8 mg/L auf 0,3 mg/L und der PO43--P-Wert von 6,4 mg/L auf 1,8 mg/L gesenkt . Die unterschiedlichen Entfernungsergebnisse für unterschiedliche Konzentrationen der Rückgewinnungslösung könnten durch ein Gleichgewicht zwischen dem MNRC-Innenwiderstand und den Ionendiffusionen in der Rückgewinnungskammer verursacht werden. Wenn die Konzentration der Rückgewinnungslösung erhöht wurde, war die Leitfähigkeit höher, was zu einem geringeren Innenwiderstand und einer höheren Stromproduktion führte. Bei einer stärker konzentrierten Rückgewinnungslösung würde jedoch die Diffusion von Na+ und Cl− von der Rückgewinnungskammer zu den Elektrodenkammern verstärkt, was zu einem entgegengesetzten Stromfluss und damit zu einer nachteiligen Auswirkung auf die gesamte Stromerzeugung führen würde. Daher könnte die Konzentration der Rückgewinnungslösung optimiert werden, um den maximalen Strom zu erhalten, was zu einer optimalen Effizienz der Schadstoffentfernung führen würde. Die Konzentrationen von Na+ und Cl− in der 164 mg/L NaCl-Rückgewinnungslösung waren denen im synthetischen Abwasser ähnlich und so konnte die unerwünschte Diffusion von Ionen minimiert werden und die höchsten CSB-, NH4+-N- und PO43-P-Entfernungen erzielt werden .

Schema (A) und Foto (B) der mikrobiellen Nährstoffrückgewinnungszelle (MNRC); AEM: Anionenaustauschmembran; CEM: Kationenaustauschmembran.

Konzentrationen im anfänglichen und behandelten synthetischen Abwasser (A) und Entfernungen (B) von CSB, NH4+-N und PO43−-P unter Verwendung von Rückgewinnungslösungen mit 0, 164 und 328 mg/L NaCl in einem 24-Stunden-Betriebszyklus.

NH4+-N und PO43−-P wurden effektiv in der Rückgewinnungslösung konzentriert, nachdem das MNRC für einen gesamten Konzentrationstest von 120 Stunden, bestehend aus fünf Betriebszyklen, betrieben wurde (Abb. 3A). Die Konzentrationen von NH4+-N in der Rückgewinnungslösung stiegen von 0 auf 35,7 mg/L bzw. 37,8 mg/L am Ende des ersten bzw. zweiten Konzentrationstests. Da die anfängliche Konzentration von NH4+-N im synthetischen Abwasser 23,8 mg/L betrug, deuten diese Ergebnisse darauf hin, dass NH4+-N in die Rückgewinnungslösung getrieben und auf das 1,5-fache konzentriert werden konnte. Unterdessen erreichte die PO43-P-Konzentration in der Rückgewinnungslösung am Ende des ersten und des zweiten Konzentrationstests 16,0 bzw. 14,2 mg/L, was dem 2,5- bzw. 2,2-fachen der Anfangskonzentration im synthetischen Abwasser (6,4 mg/L) entsprach. Die gemessenen CSB-Konzentrationen in den Rückgewinnungslösungen lagen unter der Nachweisgrenze, was bestätigt, dass die Ionenaustauschmembranen den Großteil der organischen Stoffe in den Elektrodenkammern daran hinderten, die Rückgewinnungslösung zu verunreinigen. Diese Ergebnisse zeigen, dass das MNRC NH4+-N und PO43−-P gleichzeitig in der Rückgewinnungslösung sammeln und konzentrieren konnte, ohne dass eine CSB-Kontamination festgestellt wurde.

Konzentrationen von NH4+-N und PO43--P in der Rückgewinnungslösung (A), Entfernungen von CSB, NH4+-N und PO43--P im Abwasser (B) und aktuelle Erzeugung der duplizierten MNRCs (bezeichnet als MNRC-1 und). MNRC-2) (C) in zwei wiederholten Konzentrationstests.

Die Steigungen der Konzentrationskurven für NH4+-N und PO43−-P nahmen während des Konzentrationstests ab, was auf eine Verlangsamung der Ionenrückgewinnung hinweist. Der Rückgewinnungsprozess wurde durch elektrische Energie angetrieben und durch die Diffusion von Ionen aus der Rückgewinnungskammer zu den Elektrodenkammern behindert (entgegengesetzte Migrationsrichtung zum Rückgewinnungsprozess). Die aktuelle Ausgangsleistung war in jedem Betriebszyklus wiederholbar, was zeigt, dass die Antriebskraft während der Konzentrationstests relativ konstant blieb (Abb. 3C). Bei Speisung mit frischem synthetischem Abwasser mit ausreichend Substrat (CSB) und neutralem pH-Wert könnte der MNRC einen reproduzierbaren Maximalstrom von ~0,4 mA (0,56 A/m2) erzeugen. Die stabile CSB-Entfernungseffizienz für jeden Betriebszyklus stimmte mit der wiederholbaren Stromerzeugungsleistung überein (Abb. 3B). Die pH-Änderungen des Elektrolyten waren auch für jeden Betriebszyklus wiederholbar und sanken von 6,8 auf ~4,0 (Hintergrundinformationen, Abb. S1). Da die aktuelle Generation wiederholbar war, dürfte die Diffusion der Hauptfaktor sein, der zur Verlangsamung der Nährstoffrückgewinnung führt. Wenn sich Nährstoffionen in der Rückgewinnungskammer ansammelten, wurde der Rückgewinnungsprozess durch die Diffusion von Ionen, die durch erhöhte Konzentrationsgradienten durch die Membranen verursacht wurde, teilweise ausgeglichen. Andere Arten von Ionen, darunter Na+, H+, Cl− und SO42−, wanderten weiterhin von den Elektrodenkammern zur Rückgewinnungskammer und ergänzten die Rolle der Nährstoffionen bei der Leitung des internen Stroms (Daten und Analyse wurden im folgenden Abschnitt gezeigt). Die maximale Konzentration wurde erreicht, wenn die treibende Kraft des elektrischen Feldes der des Konzentrationsgradienten der Nährstoffionen über die Membranen entsprach. Um eine höhere Nährstoffkonzentration in der Rückgewinnungskammer zu erreichen, sollte der MNRC-Strom gefördert werden, beispielsweise durch die Verwendung von Abwasser mit höherem CSB-Gehalt, durch eine Vergrößerung des Reaktors oder eine Verbesserung der Struktur des Reaktors, beispielsweise durch die Verwendung dünnerer Kammern zur Verringerung des Lösungswiderstands.

Die Entfernungseffizienzen für CSB, NH4+-N und PO43--P betrugen >82 %, >96 % bzw. >64 % in allen 10 Betriebszyklen während der beiden Konzentrationstests (Abb. 3B). Dies weist darauf hin, dass die kontinuierliche Rückgewinnung von NH4+-Ns und PO43−-Ps in der Rückgewinnungslösung eine stetige Entfernung aus dem synthetischen Abwasser ermöglichte. Die durchschnittliche Gesamtentfernungsmenge von PO43−-P in den beiden Konzentrationstests betrug 1,9 ± 0,1 mg, mit einer Gesamtrückgewinnung von 1,2 ± 0,1 mg. Dieses Ergebnis zeigt, dass etwa 63 % des entfernten PO43−-P in der Rückgewinnungslösung wiedergewonnen wurden. Die Entfernungsleistung von NH4+-N blieb während der Konzentrationstests hoch (Abb. 3B). Die durchschnittlichen gesamten Entfernungs- und Rückgewinnungsmengen an NH4+-N in den beiden Konzentrationstests betrugen 11,6 ± 0,1 mg und 2,8 ± 0,1 mg. Dies weist darauf hin, dass das NH4+-N, das durch das elektrische Feld angetrieben in die Rückgewinnungslösung diffundierte, nur 24 % der gesamten entfernten Menge ausmachte, während mehr als drei Viertel des NH4+-N auf anderen Wegen entfernt wurden. Anionenaustauschchromatographie zeigte, dass die Konzentrationen von NO3− und NO2− unter den nachweisbaren Grenzen lagen und daher das Vorhandensein dieser Ionen nicht bestätigt werden konnte. Das Ergebnis der abiotischen Kontrolle zeigt, dass die Konzentrationen von NH4+-N und PO43--P im Abwasser nahezu die gleichen waren wie im ursprünglichen Abwasser (Hintergrundinformationen, Abb. S2). Im Gegensatz dazu zeigt das Ergebnis des Kontrollversuchs im offenen Kreislauf, dass auch ohne Stromproduktion etwa 60 % NH4+-N und 16 % PO43−-P entfernt wurden. Dies geschah wahrscheinlich durch die Bioaufnahme von Mikroorganismen in den Elektrodenkammern und Zirkulationsrohren des MNRC, durch physikalische Adsorption, chemische Ausfällung oder Membranverschmutzung usw. Darüber hinaus könnte die Nitrifikation und Denitrifikation in der Kathodenkammer stattfinden und somit zu … führen Verlust des Stickstoffs. Die gesamten Massenbilanzen und Mechanismen bei der Nährstoffentfernung werden in Zukunft weiter untersucht, um den Weg zur Verbesserung der Leistung dieses Systems aufzuzeigen.

Die Konzentrationen aller Arten von Ionen, außer H+, im synthetischen Abwasser wurden reduziert, nachdem das MNRC einen Betriebszyklus abgeschlossen hatte (Abb. 4A). Zu den Kationen im Abwasser gehörten bei 0 Stunden 1,70 mM NH4+, 1,22 mM Na+ und 2 × 10−4 mM H+ (je nach pH-Wert 6,8). Nach 24-stündigem Betrieb wurden 1,67 mM NH4+ und 0,66 mM Na+ entfernt, während 0,1 mM H+ zum Ausgleich der elektrischen Ladung hinzugewonnen wurden. Anionentests ergaben 1,97 mM Cl−, 0,20 mM Orthophosphat (als PO43− bezeichnet) und 0,32 mM SO42− im anfänglichen Abwasser, wobei 0,57 mM (Cl−), 0,06 mM (PO43−) und 0,05 mM (SO42−) übrig blieben nach 24 Std. Sowohl am Anfang als auch am Ende eines Betriebszyklus entsprachen die gesamten elektrischen Ladungen der Kationen denen der Anionen im synthetischen Abwasser. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass der MNRC NH4+, PO43− und andere Ionen aus dem Abwasser entfernen könnte. Zusätzlich zur oben diskutierten Entfernung von NH4+ (98 %) und PO43 (70 %) wurden auch 54 % Na+, 71 % Cl− und 84 % SO42− aus dem synthetischen Abwasser entfernt.

Ionenverteilungen im Abwasser zu Beginn und am Ende des ersten Betriebszyklus während eines Konzentrationstests (A) und Ionenverteilungen in der Rückgewinnungslösung zu Beginn und am Ende des ersten Betriebszyklus und am Ende des Konzentrationstests (B).

Die Konzentrationen aller Arten von Ionen in der Rückgewinnungslösung stiegen während des 120-stündigen Konzentrationstests weiter an (Abb. 4B). Nach den ersten 24 Stunden (d. h. am Ende des ersten Betriebszyklus) stiegen die Konzentrationen der Kationen um 1,18 mM für Na+, 0,78 mM für NH4+ und 0,74 mM für H+, wohingegen die der Anionen um 1,63 mM für Cl− anstiegen , 0,21 mM für PO43− und 0,27 mM für SO42− in der Rückgewinnungslösung. Diese Ergebnisse zeigten, dass die Migration von Na+ schneller war als die von NH4+ und die konkurrierende Migrationsreihenfolge der Anionen unter den in diesem Experiment verwendeten Bedingungen Cl− > PO43− > SO42− war. Es wurde angenommen, dass H+ die elektrische Ladung ausgleicht, und seine Konzentrationsänderungen werden hier nicht weiter diskutiert. Nach 120 Stunden betrugen die insgesamt gewonnenen Mengen dieser Ionen 6,04 mM Na+, 2,70 mM NH4+, 1,35 mM H+, 8,06 mM Cl−, 0,52 mM PO43− und 0,49 mM SO42− in der Gewinnungslösung. Die Zuwächse von Na+ und Cl− betrugen nach 120 Stunden das 5,1- bzw. 4,9-fache derjenigen in den ersten 24 Stunden, was zeigt, dass diese beiden Ionen während des Konzentrationstests eine konstante Migrationsrate vom synthetischen Abwasser zur Rückgewinnungslösung aufrechterhielten. Allerdings betrugen die Endkonzentrationen von NH4+, PO43− und SO42− das 3,5-, 2,5- und 1,9-fache derjenigen im ersten Betriebszyklus, was darauf hindeutet, dass die Migrationsraten dieser Ionen im letzten Teil des Konzentrationstests abnahmen. Die molare Leitfähigkeit, der Radius, die Mobilität und die Konzentration jedes Ions in Kombination mit der elektrischen Feldstärke und der Austauschselektivität der Membran waren Faktoren, die die Migrationsprozesse in den Lösungen und durch die Membranen beeinflussten32,33. Weitere Studien werden durchgeführt, um die Merkmale der Konkurrenzmigration besser zu verstehen. Es sollte erwähnt werden, dass die Ionenrückgewinnungsmengen bei allen im MNRC untersuchten Ionentypen geringer waren als die Entfernungsmengen, mit Verlusten von: 11 % Na+, 77 % NH4+, 42 % Cl−, 27 % PO43− und 51 % SO42−. Diese Ionenverluste können auf Bioaufnahme, Adsorption, Ausfällung, Membranverschmutzung oder Messfehler usw. zurückzuführen sein. Die Mechanismen der Ionenverluste werden in Zukunft weiter untersucht.

Verschiedene Arten von Ionen sowie NH4+-N und PO43−-P im MNRC wurden durch Ionenaustauschmembranen übertragen (Abb. 5). Die Gesamtladungsbedarfsverhältnisse betrugen 50 % für Kationen und 49,2 % für Anionen, was darauf hinweist, dass die Ladungsübertragungseffizienz des MNRC 99,2 % betrug. Die Migration von NH4+ erforderte 15,5 % der Gesamtladung, was weniger als die von Na+ (23,4 %) und mehr als die von H+ (11,1 %) war. Unterdessen betrug das Ladungsbedarfsverhältnis von PO43− 6,3 %, was im Vergleich zu 32,3 % für Cl− und 10,6 % für SO42− am niedrigsten war. Na+ und Cl− hatten unter allen Kationen und Anionen jeweils die höchste elektrische Übertragungskapazität des MNRC. Die Ergebnisse werden auf die kombinierten Effekte von Ioneneigenschaften (wie Größe, Ladung und Konzentration), elektrischem Feld und Membranaustauschselektivität zurückgeführt, wie im vorherigen Abschnitt erläutert. Daher wird die Konkurrenz zwischen gewünschten Ionen (NH4+ und PO43−) und anderen Ionen weiter untersucht, um eine höhere Rückgewinnungsleistung zu erzielen. Darüber hinaus erforderte die Übertragung von H+, das zum Ausgleich des pH-Werts der Lösung verwendet wurde, ebenfalls bemerkenswerte elektrische Ladungen und daher könnten wirksame Methoden zur Stabilisierung des Säuregehalts die Ansammlung von NH4+ fördern.

Ladungsbedarfsverhältnis jeder Ionenart in der Rückgewinnungslösung während eines 24-Stunden-Betriebszyklus.

Das in dieser Studie entwickelte MNRC ist ein Proof-of-Concept, das eine gleichzeitige Abwasserreinigung und Nährstoffrückgewinnung ohne zusätzlichen Energieaufwand ermöglichen könnte. Die Konzentrationen von COD, NH4+-N und PO43--P im Abfluss von MNRC wurden im Vergleich zu denen im Zufluss effektiv reduziert, während NH4+-N und PO43--P in der Rückgewinnungslösung konzentriert wurden. Konzentrierte Nährstoffionen in der Rückgewinnungslösung könnten einer weiteren Rückgewinnung von NH4+-N und PO43− -P zugute kommen (z. B. Struvitproduktion)6,34. Nach der Rückgewinnung der Nährstoffe könnte die verbleibende Rückgewinnungslösung, die hauptsächlich NaCl enthält, in den MNRCs wiederverwendet werden, um NH4+ und PO43− in nachfolgenden Rückgewinnungsprozessen zu konzentrieren. Somit kann die Rückgewinnungslösung recycelt werden, um kontinuierlich Nährstoffe aus dem Abwasser zurückzugewinnen. Es wurde berichtet, dass ein MFC in Kombination mit Struvitbildung im Anodenabwasser Struvit basierend auf den Nährstoffionen im Abwasser erzeugen könnte, wenn bestimmte Arten von Abwasser mit höherer Nährstoffkonzentration, wie Urin oder Schweineabwasser, angewendet werden35,36. Die Struvitbildung wurde durch die Konzentrationen von Magnesium, Ammonium und Phosphat5 bestimmt. Daher könnten höhere Konzentrationen an Nährstoffionen die Struvitproduktion fördern und die Zugabe von Magnesiumsalz einsparen. Anders als in den vorherigen Berichten konnte das MNRC eine Rückgewinnungslösung mit konzentriertem Ammonium und Phosphat im Vergleich zu denen im ursprünglichen Abwasser erhalten, sodass der objektive Abwassertyp auf kommunales Abwasser ausgeweitet werden könnte.

Der Innenwiderstand eines BES ist bei der Behandlung von kommunalem Abwasser mit geringer Leitfähigkeit relativ hoch. In der MNRC-Konfiguration wurde die Anodenkammer mit körniger Aktivkohle gefüllt und die Kathodenkammer so dünn wie möglich gemacht, um den Innenwiderstand zu minimieren. In einem BES wurde immer Pufferlösung verwendet, um die Leitfähigkeit zu verbessern und den pH-Wert des Elektrolyten auszugleichen, während der Verbrauch von Pufferlösung in der praktischen Anwendung die Betriebskosten erhöhen könnte. Um die Zugabe von Puffer zu vermeiden, wurde der Rezirkulationsmodus gewählt, um die Säure-Base-Neutralisierung mithilfe des durch die Elektrodenreaktionen selbst erzeugten H+ und OH− zu erreichen, was in einer früheren Arbeit versucht wurde37. Basierend auf den oben genannten Ansätzen könnte das MNRC-System im Zustand niedriger Leitfähigkeit ohne Pufferlösung effizient laufen.

Das reale Abwasser enthält die belasteten organischen Stoffe. In einigen zuvor veröffentlichten Abwasserbehandlungsstudien auf Basis des BES-Systems können geladene organische Moleküle auch über die Ionenaustauschmembranen wandern38,39. Im Hinblick auf die praktische Anwendung dieses Systems wurde eine abiotische MNRC-Konstruktion unter einem angelegten Strom von 5 mA betrieben, um das echte Abwasser zu behandeln, das aus einer örtlichen Kläranlage (Gaobeidian, Peking, China) entnommen wurde. Die CSB-Konzentration in der Rückgewinnungslösung wurde nach diesem Experiment mit ~1 mg/L gemessen. Dieses Ergebnis weist darauf hin, dass die geladenen organischen Fraktionen (Huminsäure usw.) im realen häuslichen Abwasser unter den experimentellen Bedingungen des MNRC-Systems in die Rückgewinnungslösung wandern könnten, jedoch in geringer Menge. Die große Molekülgröße und das große Gewicht der geladenen organischen Moleküle könnten der Grund für dieses Ergebnis sein. Außerdem liegen bei einem relativ niedrigen pH-Wert des Abwassers und der Rückgewinnungslösung (Hintergrundinformationen, Abb. S1) die primären Spezies von Huminsäure und Bikarbonat in molekularer Form mit neutraler Ladung vor40, sodass ihre mit Nährstoffionen konkurrierende Migration möglicherweise relativ schwach ist. Weitere Untersuchungen an realem Abwasser sind erforderlich, um das dynamische Gleichgewicht zwischen konzentriertem NH4+ und PO43− und anderen Arten von Ionen in der Rückgewinnungslösung während des Langzeitbetriebs zu untersuchen.

Das Proof-of-Concept MNRC hat eine Nährstoffrückgewinnung mithilfe der im Abwasser enthaltenen Energie erreicht. Die in der Rückgewinnungslösung erreichten Konzentrationen an NH4+ und PO43− waren jedoch nicht hoch genug. Da der Strom die treibende Kraft aller Ionenwanderungen ist, sollte der vom MNRC erzeugte Strom gefördert werden, um die Konzentration und Entfernung der Nährstoffe zu verbessern. Zu den Ansätzen zur Steigerung der aktuellen Produktion gehören die Vergrößerung des Reaktormaßstabs, die Optimierung der Konfiguration (z. B. Verwendung dünnerer Kammern) und die Optimierung der Betriebsbedingungen (Lösungsdurchflussrate usw.). Wenn das Zielabwasser außerdem hohe Konzentrationen an Nährstoffionen (z. B. verdünnter menschlicher Urin) und CSB enthielt, war zu erwarten, dass die derzeitige Produktion von MNRC ansteigt und die Rate und das Ausmaß der Rückgewinnung verbessert werden könnten30. Darüber hinaus kann das Volumenverhältnis von Elektrolyt und Rückgewinnungslösung die endgültigen N- und P-Konzentrationen in der Rückgewinnungslösung beeinflussen. Dieses Verhältnis betrug in der vorliegenden Studie 2:1. Wenn sich dieses Verhältnis vergrößert, könnten die Konzentrationsergebnisse verbessert werden, da sich die Nährstoffionen in einem kleineren Volumen der Rückgewinnungslösung ansammeln könnten. Eine frühere Studie an einem gestapelten MDC hat gezeigt, dass das kleinere Lösungsvolumen eine höhere Salzkonzentration ansammeln kann41. Der Einfluss des Volumenverhältnisses auf die Nährstoffentfernungs- und -rückgewinnungsleistung wird in Zukunft weiter untersucht.

Die Coulomb-Wirkungsgrade waren relativ niedrig (zwischen 7 % und 15 %), was darauf hindeutet, dass die im Abwasser enthaltene chemische Energie bei der Stromerzeugung nicht vollständig genutzt wurde. Die Ursache lag vermutlich im Kontakt des Abwassers mit dem Sauerstoff in der Kathodenkammer und dem CSB-Verbrauch von Mikroorganismen, die nicht an der laufenden Produktion beteiligt waren. Das Ergebnis des Kontrollversuchs mit offenem Kreislauf zeigt, dass ohne Stromerzeugung etwa 66 % des CSB durch den Stoffwechsel von Mikroorganismen verbraucht wurden (sowohl in den Elektrodenkammern als auch im Röhrensystem) (Hintergrundinformationen, Abb. S2). Um die Coulomb-Effizienz zu verbessern, werden zukünftige Studien darauf abzielen, die MNRC-Konfiguration und den Betriebsmodus zu optimieren. Auch der Ionentransferprozess muss erforscht werden, um die Konkurrenzfähigkeit von NH4+-N und PO43−-P mit anderen Ionenarten aufzudecken, um die elektrische Energie des MNRC besser zu nutzen und so nützliche Produkte herzustellen.

Jede Kammer eines MNRC war ein Plexiglaswürfel mit einem Innendurchmesser von 3,0 cm. Die Breiten dieser drei Kammern betrugen 3 cm (Anode), 0,5 cm (Rückgewinnung) und 0,5 cm (Kathode), und die effektiven Volumina dieser Kammern betrugen 21,2 ml (Anode), 3,6 ml (Rückgewinnung) und 3,6 ml (Kathode). Die Anodenkammer und die Rückgewinnungskammer waren durch eine Kationenaustauschmembran (CEM, Ultrex CMI7000, Membrane International Inc.) getrennt. Die Rückgewinnungskammer und die Kathodenkammer waren durch eine Anionenaustauschmembran (AEM, Ultrex AMI-7001, Membrane International Inc.) getrennt. Die Anodenkammer war mit körniger Aktivkohle (~1 mm Durchmesser, ~2 bis 5 mm Länge, Beijing Chunqiudingsheng Environmental Science and Technology Co. Ltd., China)42 gefüllt, um elektrisch aktive Biofilme zu halten und als Anode zu dienen MNRC. In der Anodenkammer wurde gegenüber dem CEM ein Titannetz angebracht, das als Anodenstromkollektor dient. Die Luftkathode bestand aus Kohlenstoffgewebe (30 % nassfest) mit einem Platinkatalysator von 0,5 mg/cm2 und vier Diffusionsschichten aus Polytetrafluorethylen (PTFE)43. Ein Glasfaserseparator (1,0 mm Dicke, DC1,0, Jiafu Co., China) wurde an der Luftkathode44,45 platziert. Das synthetische Abwasser wurde aus einem 100-ml-Behälter zur Anodenkammer, dann zur Kathodenkammer und zurück zum Behälter zurückgeführt. Das Rohr, das die Anoden- und Kathodenkammer verbindet, war wie in einem früheren Bericht37 30 cm lang. Die Rückgewinnungslösung wurde über ein etwa 50 cm langes Rohr kontinuierlich zwischen einem 50-ml-Behälter und der Rückgewinnungskammer zirkuliert. Die Umlaufgeschwindigkeiten von Elektrolyt und Rückgewinnungslösung wurden in allen Experimenten gleich gehalten.

Die in der Anodenkammer verwendete körnige Aktivkohle wurde von einem MFC geimpft, der 6 Monate lang betrieben wurde. Der Elektrolyt war synthetisches Abwasser, das typisches häusliches Abwasser imitierte und (pro Liter in entionisiertem Wasser) enthielt: 0,4 g Glucose, 0,020 g NaH2PO4·2H2O, 0,021 g Na2HPO4·12H2O, 0,089 g NH4Cl, 0,016 g NaCl, 0,041 g Na2SO4 und 12,5 ml einer Lösung von Spurenmetallen46. Alle Experimente wurden mit derselben synthetischen Abwasserlösung mit einer gemessenen CSB-Konzentration von 369 ± 21 mg/L, einer gemessenen NH4+-N-Konzentration von 23,8 ± 1,3 mg/L und einer gemessenen PO43−-P-Konzentration von 6,4 ± 0,6 mg/L durchgeführt. Die Ziehlösung war in den meisten Experimenten eine NaCl-Lösung mit 0,164 g/L, sofern nicht anders angegeben.

Die MNRC-Anoden wurden im MFC-Modus (keine Rückgewinnungskammer) akklimatisiert. Eine Flasche mit 100 ml synthetischem Abwasser wurde mit einer Durchflussrate von 15 ml/min zwischen der Anoden- und Kathodenkammer der MFCs umgewälzt und alle 24 Stunden erneuert, was als Betriebszyklus definiert wurde. Nachdem alle MFCs eine stabile und parallele Leistung mit einer wiederholbaren Maximalspannung von ~600 mV (1000 Ω) über mehr als 10 Zyklen zeigten, wurden diese MFC-Reaktoren in die MNRC-Konfiguration umgewandelt. Die MNRCs wurden mit 100 ml synthetischem Abwasser als Elektrolyt und 50 ml 0,164 g/L NaCl-Lösung als Rückgewinnungslösung bei der gleichen Flussrate von 15 ml/min mit Elektrolyt betrieben, angetrieben von einer peristaltischen Pumpe (BT100-1 L, Lange, China). ). Der externe Widerstand des MNRC wurde schrittweise von 1000 Ω auf 5 Ω verringert, um den Spitzenstrom zu erreichen, wobei jeder Widerstand drei volle Zyklen lang verwendet wurde47.

Als diese MNRC-Reaktoren kontinuierlich Strom erzeugen konnten, wurde ein vorläufiges Experiment zur Optimierung der Durchflussraten durchgeführt. Die MNRCs wurden mit Flussraten von 5, 15 und 25 ml/min betrieben und erreichten die höchste Stromproduktion bei 15 ml/min (Hintergrundinformationen, Abb. S3). Basierend auf diesem Ergebnis verwendeten alle nachfolgenden Experimente die optimale Flussrate von 15 ml/min. Um die Massenbilanz von NH4+-N und PO43−-P zu untersuchen, wurden eine abiotische Kontrolle (unter Verwendung des MNRC-Reaktors ohne Anodenimpfung für einen 24-stündigen Betrieb) und eine Regelung mit offenem Kreislauf (unter Verwendung des funktionierenden MNRC für einen 24-stündigen Betrieb im offenen Kreislauf) verwendet ) Experimente wurden mit einer Flussrate von 15 ml/min durchgeführt.

Da das in der Rückgewinnungslösung enthaltene NaCl zur Erleichterung der internen Stromleitung verwendet wurde, wurde auch der Einfluss der anfänglichen NaCl-Konzentrationen auf die MNRC-Leistung untersucht. Die Rückgewinnungskammer wurde mit 0, 164 bzw. 328 mg/l NaCl-Lösungen versorgt, um die Konzentration der Rückgewinnungslösung zu optimieren. Für die restlichen Experimente wurde die optimale Konzentration der NaCl-Lösung von 164 mg/L verwendet.

Um die Rückgewinnungsleistung und den Konzentrationsgrad von Ammonium und Phosphat zu untersuchen, wurden Konzentrationstests durchgeführt, bei denen die Rückgewinnungslösung während mehrerer Betriebszyklen umgewälzt, aber nicht ersetzt wurde. Der pH-Wert sowie die Konzentrationen von COD, NH4+-N und PO43−-P sowohl im synthetischen Abwasser als auch in der Rückgewinnungslösung wurden am Ende jedes Betriebszyklus (24 Stunden) gemessen. Der Konzentrationstest wurde nach 120 Stunden abgeschlossen, als die Konzentration von Ammonium oder Phosphat in der Rückgewinnungslösung ihren Höchstwert erreichte. Die Konzentrationstests wurden wiederholt und alle Experimente wurden in Doppelreaktoren bei Raumtemperatur (~25 °C) durchgeführt.

Ein Datenerfassungssystem (2700, Keithley Instrument, OH, USA) wurde verwendet, um die Ausgangsspannung (U) von MFCs und MNRCs alle 20 Minuten während des gesamten Betriebszeitraums zu überwachen. Gemäß dem Ohmschen Gesetz wurde der MNRC-Strom (I) (mA) als I = U/R berechnet, wobei R der externe Widerstand (Ω) war.

Die Konzentrationen von CSB, NH4+-N und PO43−-P wurden mit Standardmethoden48 bestimmt. Die Konzentrationen von SO42− und Cl− wurden mittels Ionenchromatographie (ICS-1100, DIONEX, USA) gemessen. Die Na+-Konzentration wurde mittels induktiv gekoppelter Plasma-Atomemissionsspektrometrie (ICP-AES, IRIS Intrepid II XSP, Thermo, USA) gemessen. Der pH-Wert wurde mit einem pH-Meter (Inlab 731, Mettler Toledo, USA) überwacht.

Der theoretische Ladungsbedarf für die Wanderung eines bestimmten Ions wurde als die elektrische Ladung definiert, die theoretisch erforderlich war, damit diese Ionen von den Elektrodenkammern zur Rückgewinnungskammer wandern konnten. Der gesamte theoretische Ladungsbedarf war die Summe der theoretischen Ladungsbedarfe für alle Arten von Ionen. Der gesamte tatsächliche Ladungsbedarf war die Gesamtmenge der Ladungen, die über einen Betriebszyklus durch den externen Schaltkreis des MNRC geleitet wurden, der wie folgt berechnet wurde, wobei I der Ausgangsstrom war. Das Verhältnis des gesamten theoretischen Ladungsbedarfs zum gesamten tatsächlichen Ladungsbedarf wurde als Ladungsübertragungseffizienz definiert. Das Verhältnis des theoretischen Ladungsbedarfs jedes Ions wurde als Ladungsbedarfsverhältnis des MNRC definiert, berechnet durch:

wobei Δ Konzentration der Konzentrationszuwachs einer bestimmten Ionenart in der Rückgewinnungslösung war; F ist die Faradaysche Konstante, 96485 C/mol. Im Fall von PO43−-P war die durchschnittliche elektrische Ladung der Ionen größer als 1 und kleiner als 2, da die wichtigsten ionischen Formen von Phosphat in den Lösungen H2PO4− (>80 %) und HPO42− (<20 %) waren in dieser Studie. Daher wurde für die Berechnung und Schätzung 1,2 als durchschnittliche elektrische Ladung von PO43−P-Ionen angenommen, obwohl dies zu einigen Fehlern führen könnte.

Zitierweise für diesen Artikel: Chen, X. et al. Neuartige selbstgesteuerte mikrobielle Nährstoffrückgewinnungszelle mit gleichzeitiger Abwasserreinigung. Wissenschaft. Rep. 5, 15744; doi: 10.1038/srep15744 (2015).

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Diese Forschung wurde vom Schlüsselprogramm der National Natural Science Foundation of China (Nr. 51238004) und dem Tsinghua Fudaoyuan Research Fund unterstützt.

Staatliches wichtiges gemeinsames Labor für Umweltsimulation und Schadstoffkontrolle, Fakultät für Umwelt, Tsinghua-Universität, Peking, 100084, VR China

Xi Chen, Dongya Sun, Xiaoyuan Zhang, Peng Liang und Xia Huang

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XC und DS führten die Experimente durch. XC analysierte die Daten und verfasste die Arbeit. XH, XZ und PL leiteten die Versuchsplanung, die Datenanalyse und das Verfassen der Arbeit. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft und genehmigt.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Chen, X., Sun, D., Zhang, X. et al. Neuartige selbstgesteuerte mikrobielle Nährstoffrückgewinnungszelle mit gleichzeitiger Abwasserreinigung. Sci Rep 5, 15744 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15744

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Eingegangen: 09. Juli 2015

Angenommen: 30. September 2015

Veröffentlicht: 27. Oktober 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15744

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Umweltwissenschaften und Umweltverschmutzungsforschung (2016)

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